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Übersicht der Forschungsschwerpunkte

Hauptforschungsgebiet der Arbeitsgruppe ist die Herstellung und Charakterisierung ultradünner epitaktischer Schichten im Submonolagenbereich bis zu einer Dicke von wenigen atomaren Lagen auf einkristallinen Substraten. Motiviert werden diese Untersuchungen sowohl durch Anwendungen in der Nano-, Opto- und Spinelektronik als auch durch Anwendungen in der heterogenen Katalyse. Unser Ziel ist es, epitaktische Wachstumsprozesse auf atomarem Maßstab grundlegend zu verstehen und dadurch verbesserte Herstellungsverfahren zu entwickeln.

Im Einzelnen wurden von uns folgende Systeme untersucht:

Isolatorschichten auf Halbleitersubstraten

Ultradünne Isolatorschichten mit einer Dicke im Nanometerbereich werden in der Nanoelektronik z.B. für Resonante Tunnelbauelemente verwendet. Entscheidend für die Funktion dieser Bauelemente ist, dass die Tunnelisolatorschichten auch auf einer lateralen Skala im Mikrometerbereich homogen und defektfrei sind. Daher sind epitaktische gitterangepasste Isolatoren für diese Funktion besonders gut geeignet. Wir haben uns hierbei auf das System CaF₂/Si(111) spezialisiert, da CaF₂ eine äußerst geringe Gitterfehlanpassung von 0,6% (bei Raumtemperatur) im Vergleich zu Si-Substraten hat. Zudem ist aus technologischer Sicht auch wichtig, dass damit Bauelemente hergestellt werden können, die kompatibel zur weit verbreiteten Si-Technologie sind.

Einige wichtige Ergebnisse unserer Forschung:

Keimbildung: CaF₂-Moleküle lagern sich im Submonolagenbereich bevorzugt an Substratstufen an, wenn die Substrattemperatur während der Deposition hinreichend hoch ist. Bei niedrigen Temperaturen findet dagegen eine signifikante Keimbildung auf den Substratterrassen statt. Die Übergangstemperatur zwischen der Keimbildung auf Terrassen bzw. an Stufenkanten hängt von der Größe der Terrassen ab.
Wachstum: Die Homogenität der CaF₂-Schicht wird dadurch wesentlich beschränkt, dass sich an atomaren Substratstufen aufgrund der B-Orientierung der CaF₂-Schicht Wachstumsbarrieren für die wachsende CaF₂-Schicht ausbilden. Homogene Schichten werden hergestellt, wenn man zu hinreichend niedrigen Wachstumstemperaturen übergeht, so dass sich im wesentlichen Keime auf den Terrassen ausbilden.
Schichtstruktur: Hochauflösende Röntgenuntersuchungen zeigen, dass auch schon bei geringen Schichtdicken CaF₂-Schichten teilweise relaxieren. Dabei separieren relaxierte und pseudomorphe Bereiche. Aus der Analyse der Röntgenintensität (CTR) wurden kristallographische Daten für die Schichten bestimmt.


STM- Bilder der Keimbildung von CaF₂ auf vicinialen Si(111)-Substraten.	"Kinetisches Phasendiagramm" für die Keimbildung von CaF₂aus Si-Terrassen oder auf Si-Stufenkanten

Halbleiter-Isolator-Nanostrukturen

Fortführung der Arbeiten zu CaF₂/Si(111). Um Resonante Tunnelbauelemente herzustellen, müssen homogen dicke Halbleiterschichten im Bereich 2-4nm hergestellt werden, die in Isolatorschichten von ca. 1nm Dicke eingebettet sind. Diese Anforderung wird dadurch konterkariert, dass das System Si/CaF₂ aufgrund der Verhältnisse von Ober- und Grenzflächenenergien nicht-benetzendes Verhalten zeigt. Daher ist man darauf angewiesen, Verfahren zu finden, um durch Modifikation der Ober- und Grenzflächenenergien oder durch kinetische Limitierungen während des Wachstums homogene Halbleiterschichten herzustellen. Eine alternative Anwendung für optoelektronische Bauelementeliegt in der Verwendung von Halbleiterclustern, die in Isolatorschichten eingebettet sind.

Einige wichtige Ergebnisse unserer Forschung: Si/CaF₂/Si(111)-Keimbildung: Bei Temperaturen, die für die Bildung von kristallinem Si notwendig ist, bildet Si auf CaF₂-Schichten 3D-Inseln. Amorphe 3D-Si-Inseln bilden sich auch, wenn man die Temperatur senkt. Allerdings kann man unter diesen Bedingungen schon bei geringeren Schichtdicken geschlossene Schichten erzeugen.

Rekristallisation von Si/CaF₂/Si(111): Amorphes Si kann auf CaF₂-Schichten rekristallisieren, wenn man die Schicht tempert. Unter normalen Rekristallisationsbedingungen reißt allerdings eine dünne Si-Schicht auf und bildet Löcher. Diesen Effekt kann man verhindern, wenn man zusätzlich Surfactants anbietet, wie von Hofmann et al. (IHW, Uni Hannover) gezeigt wurde. Röntgenuntersuchungen zeigen deutliche Unterschiede der kristallinen Qualität je nach Typ des verwendeten Surfactants.

Defektinduzierte Keimbildung: Um den Effekt des Nicht-Benetzens von Si auf CaF₂-Schichten zu umgehen und geschlossene Schichten bei moderaten Temperaturen zu erzeugen, nutzt man die Dekoration von Defekten aus. Hierzu wurden Defekte via Elektronenbeschuss erzeugt. Die Defektdichte hängt stark von der Dicke der CaF₂-Schicht ab.

Relaxation von Ge/CaF₂/Si(111): CaF₂-Schichten werden von Ge ebenso wenig benetzt wie von Si. Der Grad der Relaxation wurde mit GIXRD eingehend untersucht. Da die Gitterkonstante von Ge deutlich von den Gitterkonstanten von Si und CaF₂ abweicht, lassen sich sowohl laterale als auch vertikale Atomabstände in den Ge-Clustern gut in Röntgenexperimenten bestimmen.

STM – Bilder nach Deposition von Si auf ultradünnen CaF₂ - Schichten

Röntgenreflektivität und –beugung an Si/CaF₂/Si(111) – Strukturen, die durch Surfactant unterstützte Festphasenepitaxie hergestellt wurden. (Probenherstellung: Wang, Müller und Hofmann, IHW Uni Hannover)

Metall- und Silizidschichten auf Siliziumsubstraten

Die Metallisierung von Halbleitern gehört zu den grundlegenden Techniken in der Halbleiterindustrie, um z.B. Leiternbahnen zu erzeugen oder Schottky-Dioden herzustellen. Daher ist neben dem Verständnis der elektronischen Struktur von Metall-Halbleiter-Kontakten auch ihre geometrische Struktur wichtig. Wir haben vor allem die Ausbildung von Pb-, Ca- und CoSi₂-induzierten Überstrukturen im Submonolagenbereich auf Si(111)-Substraten untersucht.

SPA - LEED - Bilder von CoSi₂ Schichten auf Si(111). Die Schichten wurden durch Co-Deposition bei 450°C erzeugt. Im Submonolagenbereich sind verschiedene Überstrukturen zu erkennen. Oberhalb einer Monolage entsteht eine 2x1-Überstruktur. Zusätzlich bilden sich Facetten.

Oxid-Metall-Schichtstrukturen

Ebenso wie Isolatoren auf Halbleitern bieten auch Oxidschichten auf Metallsubstraten eine Vielzahl von Anwendungsmöglichkeiten. Diese reichen von Anwendungen in der Nanoelektronik (insbesondere in der Spintronik, z.B. als Spin-Valves oder als Tunnelbarrieren in Tunnelmagnetowiderständen) bis zur Anwendung als Tunnelisolator für Metallcluster in der heterogenen Katalyse. Wir haben das Wachstum einfacher Oxide (MgO, NiO) mit Steinsalzstruktur auf Metallsubstratenmit flächenzentriert-kubischer Struktur (Ag, Ni, Pd) untersucht.

Einige wichtige Ergebnisse unserer Forschung:

Lage-für-Lage-Wachstum: Metalloxidschichten, die durch Metalldeposition in Sauerstoffatmosphäre hergestellt werden, wachsen in einem weiten Temperaturbereich Lage für Lage (Frank-van der Merwe-Wachstum), wie Untersuchungen mittels Elektronenbeugung während der Schichtherstellung zeigen.
Mosaikbildung: Untersuchungen mit SPA-LEED zeigen, dass oberhalb einer kritischen Schichtdicke die Hauptbeugungsreflexe zusätzlich Satelliten aufweisen, deren Position von der Elektronenenergie abhängt. Daher bilden die Schichten Kippmosaike aus, die auf Versetzungen in der Oxidschicht aufgrund der Gitterfehlanpassung zurückgeführt werden können. SPA – LEED – Untersuchungen an NiO / Ag (100). Zusätzliche Satelliten (2D – Bild links und Linearscans rechts) weisen auf die Bildung von Kippmosaiken hin (s. Modell).

Metallepitaxie auf Metallen

In den Arbeiten zur Wachstumsmorphologie epitaktischer Metallschichten wurden grundlegende Fragen zu atomaren Prozessen während der Schichtherstellung behandelt.

Homoepitaxie: Neben der Keimbildung im Submonolagenbereich wurden vor allem auch Effekte der kinetischen Aufrauung (Bildung von pyramidalen Strukturen, zeitliches Verhalten der Morphologie auf lateraler und vertikaler Skala) bei den Systemen Ni/Ni(100) und Ag/Ag(111) untersucht.
Heteroepitaxie: Untersuchungen zu Fragen der Bildung von Überstrukturen im Submonolagenbereich und der gitterfehlanpassungsbedingten Relaxation bei Schichtdicken von mehreren Monolagen anhand der Systeme Mg/Ag(100), Mg/Pd(100), Cu/Ni(100) und Cu/Mo(100)

Mg-Schicht auf Ag(100):
Da Mg hcp-Struktur hat, wächst Mg atomar dichtgepackt und mit sechszähliger Symmetrie.
Auf dem vierzähligen Ag-Substrat entstehen dadurch Domänen mit zwei unterschiedlichen Orientierungen.

Ni(100)-Homoepitaxie.
Oben sieht man die zeitliche Entwicklung von SPA-LEED-Profilen, die während der Ni-Deposition aufgenommen wurden. Deutlich kann man die Intensitätsoszillationen der spekularen Intensität und die Zunahme der diffusen Streuung (Schulter) sehen.
Unten sind die Oszillationen der spekularen Intensität allein dargestellt. Sie zeigen, dass Ni über große Zeiträume nahezu perfekt im Lage-für-Lage-Wachstumsmodus wächst

Computergestützte Modellierung epitaktischer Prozesse

Neben den experimentellen Arbeiten zur Epitaxie ultradünner Schichten wurden auch - in Kooperation mit Prof. M.I. Larsson (Stanford University, USA) - kinetische Monte-Carlo-Simulationen durchgeführt, um den Einfluss von Diffusionsbarrieren auf die Wachstumsmorphologie zu untersuchen. Die Simulationen wurden auf Gittern mit fcc(111)-Symmetrie durchgeführt.

Keimbildung im Submonolagenbereich: In der Molekularstrahlepitaxie (MBE) ist eine wichtige Wachstumsart der Step-Flow-Mode, bei dem die Keimbildung auf Substratterrassen aufgrund der hohen Adatomdiffusion unterdrückt wird und sich sämtliches Material an den Substratstufen anlagert. Wir haben in Abhängigkeit von der Terrassengröße untersucht, bei welcher kritischen Temperatur der Übergang von der Terrassen- zur Stufennukleation stattfindet.
kinetische Aufrauung im Bereich mehrerer Monolagen: Die Wachstumsmorphologie von Schichten wird im Wesentlichen über Diffusionsbarrieren gesteuert, die je nach lokaler Geometrie für ein einzelnes Adatom oder für ein Cluster von Adatomen (Insel) sehr unterschiedlich sein kann. Eine besondere Rolle spielt hierbei eine zusätzliche Barriere an Stufenkanten (Ehrlich-Schwoebel-Barriere), die die Diffusion zwischen benachbarten Schichten limitiert. Wir haben den Einfluss dieser Stufenbarriere auf die Morphologie (Kinetic Roughening, Entwicklung der lateralen und vertikalen Rauheit mit der aufgebrachten Bedeckung) untersucht.

Kinetische Monte-Carlo Simulation des Wachstums auf einem gestuften (vicinalen) Substart:
Mit zunehmender Temperatur nimmt die Diffusion deponierter Monomere zu. Daher lagert sich immer mehr Material an Stufenkanten an, so dass die Keimbildung auf Substratterrassen unterdrückt wird.

Temperaturabhängigkeit der Inseldichte:
Bei tiefen Temperaturen ist der Einfluss der Substratstufen vernachlässigbar und die Inseldichte folgt der Voraussage für nicht gestufte Inseln (Linie n_x D^-1/3). Je höher die Temperatur ist, desto stärker wird die Keimbildung unterdrückt.

Magnetooptischer KERR-Effekt

Dünne magnetische Schichten

Die Nobelpreisträger des Jahres 2007, Peter Grünberg und Albert Fert, entdeckten im Jahre 1988 den Riesenmagnetowiderstand (Giant-Magneto-Resistance). Bei diesem Effekt hängt der elektrische Widerstand eines Systems dünner,ferromagnetischer und nicht-magnetischer Schichten erheblich von der Orientierung der Magnetisierung in den ferromagnetischen Schichten ab (siehe Abbildung 1) Diese Eigenschaft ist eine der wichtigsten Vorraussetzungen zur Herstellung von magnetoelektronischen Bauteilen (Spintronik), welche heutzutage unter anderem dazu genutzt werden, Computerfestplatten mit Magnetfeldsensoren auszulesen.

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Abbildung 1: Der GMR-Effekt tritt bei einem System aus zwei ferromagnetischen Schichten auf, die durch eine wenige Nanometer dünne, nicht-magnetische, aber elektrisch leitende Schicht getrennt sind. Der elektrische Widerstand ist gering bei paralleler Stellung der Magnetisierung M und hoch bei antiparalleler Stellung

Magnetooptischer Kerr-Effekt

Zur Untersuchung von magnetischen Schichten lässt sich der magnetooptische Kerr-Effekt (MOKE) ausnutzen. Dabei trifft linear polarisiertes Licht auf eine Probe, die durch ein äußeres Magnetfeld magnetisiert wird. Dies führt dazu, dass sich proportional zur Magnetisierung die Polarisation des Lichts bei der Reflexion an der Probe ändert: aus linearisiertem Licht wird elliptisch polarisiertes Licht, dessen Hauptachse gedreht ist. Auf diese Weise lässt sich eine Magnetisierungskurve in Form einer Hysterese aufnehmen, die das magnetische Verhalten der Schicht bei Variation des äußeren Magnetfeldes widerspiegelt (siehe Abbildung 2).

Abbildung 2: Aufbau der MOKE-Apparatur. Das einfallende linear polarisierte Licht dreht sich bei der Reflexion um den Kerr-Winkel θK und wird zu elliptisch polarisiertem Licht. Es wird ein Helium-Neon-Laser mit einer Wellenlänge von 632,8 nm verwendet. Eine Hall-Sonde misst die äußere Magnetfeldstärke. Durch Variation des Magnetfeldes H ändert sich die Magnetisierung M, die indirekt über den Kerr-Effekt gemessen wird. Dies ergibt eine Hysteresekurve, aus der man die magnetische Remanenz ablesen kann.

Vector-MOKE und Auswertungssoftware
Um das vollständige Ummagnetisierungsverhalten einer magnetischen Schicht zu untersuchen, werden Messungen mit unterschiedlichen Lichtpolarisationen und unterschiedlichen Magnetfeldrichtungen durchgeführt. Auf diese Weise kann man alle Komponenten des Magnetisierungsvektors bestimmen. Diese Technik wird vectorial magnetometry oder auch kurz Vector-MOKE genannt. Dabei kann man die magnetische Struktur, magnetische Domänenbildung und magnetische Anisotropien untersuchen. Hierzu wurde in der AG Dünne Schichten und Grenzflächen ein kombiniertes Messverfahren (Vector-MOKE inklusive linearer und quadratischer Anteile) sowie eine Analysesoftware entwickelt, mit der die Messdaten ausgewertet und interpretiert werden können.
Untersuchungen an magnetischen Schichten in der AG Dünne Schichten und Grenzflächen

Co auf Glas: Es werden unter anderem wenige Nanometer dünne Cobaltschichten auf Glassubstraten untersucht. Dabei weisen die Schichten eine uniaxiale magnetische Anisotropie auf, obwohl es aufgrund des amorphen Wachstums keine strukturelle Vorzugsrichtung gibt (siehe Abbildung 3). In der AG Dünne Schichten und Grenzflächen wurde dieses Phänomen und deren Ursache untersucht.

Abbildung 3: Polarplot der magnetischen Remanenz als Funktion der Richtung parallel zur Cobaltoberfläche. Man erkennt eine magnetische Vorzugsrichtung bei 0°, da hier die Remanenz maximal ist. Dies ist die magnetisch leichte Richtung. Das Minimum bei 90° zeigt eine magnetisch schwere Richtung.

Fe auf MgO: Eisenschichten auf Magnesiumoxid zeigen dagegen eine vierzählige magnetische Anisotropie, was der kubisch-raumzentrierten Struktur der Eisenatome entspricht. Die atypischen Magnetisierungskurven setzen sich aus dem linearen Anteil des MOKE (LinMOKE) und einem quadratischen Anteil (offset+QMOKE) zusammen (siehe Abbildung 4). In der AG Dünne Schichten und Grenzflächen wurden Fe-Schichten unterschiedlicher Dicke und mit unterschiedlichen Herstellungsparametern gefertigt und auf strukturelle und magnetsiche Eigenschaften untersucht. Mit Hilfe der Vector-MOKE Technik lässt sich das Ummagnetisierungsverhalten darstellen, wie im Beispiel in Abbildung 5 gezeigt.

Abbildung 4: Mit der Moke-Apparatur gemessene Magnetisierungskurve (blau), die in einen linearen Anteil (grün) und in einen quadratischen Anteil (rot) getrennt wird. Die Summe dieser beiden Anteile ergibt wieder die gemessene Kurve.

Abbildung 5: Ummagnetisierungsverhalten einer Eisenschicht auf MgO. Die Probe ist so ausgerichtet, dass der Winkel zwischen dem äußeren Magnetfeld (gepunktete blaue Linie) und der magnetisch leichten Richtung (gestrichelte gelbe Linie) ca. 40° beträgt. Die roten Punkte beschreiben die Spitze des Magnetisierungsvektors während des Ummagnetisierungsprozesses. Die Zahlen kennzeichnen die Reihenfolge der Bewegung. Kurz vor dem Sprung 2a und vor dem Sprung 5a wechselt das äußere Magnetfeld das Vorzeichen. Anhand der unterschiedlichen Länge des Magnetisierungsvektors lässt sich bei den Sprüngen eine magnetische Domänenbildung erkennen.

Heusler-Legierungen: Legierungen, die zum Teil aus nicht-magnetischen Elementen bestehen, aber magnetische Eigenschaften aufweisen, werden Heusler-Legierungen genannt. Friedrich Heusler entdeckte diese Eigenschaft zuerst an Cu2MnAl. In der AG Dünne Schichten und Grenzflächen wird unter anderem die Heusler-Legierung Co2MnSi untersucht, deren Magnetisierungskurven ebenfalls quadratische Anteile zeigen. Diese Effekte und der Zusammenhang zwischen strukturellen und magnetischen Eigenschaften ist Gegenstand der aktuellen Forschung.